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5月13日，我校能源材料化學(xué)研究院趙東元院士、馬玉柱教授、化學(xué)化工學(xué)院劉健教授聯(lián)合吉林大學(xué)呂中元、朱有亮教授等人在Nature Nanotechnology期刊上發(fā)表了題為“Paddle-like self-stirring nanoreactors with multi-chambered mesoporous branches for enhanced dual-dynamic cascade reactions”的研究成果。

該工作基于前期發(fā)展的納米液滴界面組裝策略，設(shè)計了復(fù)雜分支多腔結(jié)構(gòu)并實現(xiàn)了對結(jié)構(gòu)的精準預(yù)測（Nat. Synth. 2024, 3, 236–244.）?；谛滦偷姆种Ъ{米結(jié)構(gòu)，如何構(gòu)筑智能化的介孔納米反應(yīng)器實現(xiàn)結(jié)構(gòu)-功能-應(yīng)用之間構(gòu)效關(guān)系的匹配一直是本領(lǐng)域的核心挑戰(zhàn)（Nat. Rev. Chem. 2024, 8, 915–931.）?；诖耍撗芯棵嫦蛐滦投嗲唤榭准{米結(jié)構(gòu)設(shè)計，構(gòu)筑了可以響應(yīng)外部磁場刺激轉(zhuǎn)化為機械運動的智能納米反應(yīng)器，首次提出了類行星式納米反應(yīng)器的概念，突破了納米尺度上分子定向擴散傳質(zhì)的限制，顯著提升了級聯(lián)催化反應(yīng)效率和反應(yīng)選擇性。

類行星式納米反應(yīng)器

研究亮點：

趙東元院士團隊通過納米液滴膨脹和隨后的融合策略，設(shè)計了一種具有分支多腔結(jié)構(gòu)的槳狀介孔納米反應(yīng)器（圖1），利用分步封裝策略可以將功能組分，如Fe?O?納米顆粒、Pd納米晶、上轉(zhuǎn)換NaGdF?納米顆粒（~20 nm）等植入到特定的位置，從而在單粒子水平上構(gòu)建殼-室、上-下腔和左-右腔分離的雜化二元、三元和四元多功能級聯(lián)納米反應(yīng)器。

將磁性Fe?O?納米顆粒封裝在兩個分支的第一個腔室后，該納米結(jié)構(gòu)在交變磁場下表現(xiàn)出類行星式的自轉(zhuǎn)和公轉(zhuǎn)模式（圍繞質(zhì)量中心，類似于地球自轉(zhuǎn)和公轉(zhuǎn)）。該自轉(zhuǎn)-公轉(zhuǎn)模式提高了混合和擴散效率，更重要的是，可以將更多的分子吸附到催化劑表面，有利于傳質(zhì)和催化效率的提高。

圖1: 分支槳狀多腔納米反應(yīng)器的合成

進一步將Pd和Au催化中心分別落位到分支結(jié)構(gòu)的不同空間位置，構(gòu)筑了一系列自攪拌納米反應(yīng)器（Au-Pd活性位距離不同）。以Au-Pd殼層-內(nèi)腔分離的自攪拌納米反應(yīng)器為例，納米尺度的自攪拌反應(yīng)器其初始反應(yīng)速率相比于傳統(tǒng)的宏觀機械攪拌提高了一個數(shù)量級，從274 mmol h-1 mmol Pd-1提高到2859 mmol h-1 mmol Pd-1。此外，目標產(chǎn)物的產(chǎn)率也從宏觀攪拌時的76.8%（選擇性為78.1%）上升到納米攪拌時的95.4%（選擇性為96.4%）。同時，調(diào)整Au-Pd活性位空間位置（距離）后，可以進一步改變反應(yīng)分子的擴散路徑，進而改變目標產(chǎn)物的選擇性。

催化增強機制：

首先，每個分支納米結(jié)構(gòu)在體系中同時旋轉(zhuǎn)，相當(dāng)于無數(shù)個小轉(zhuǎn)子同時攪拌，從而顯著增強反應(yīng)效率。其次，納米反應(yīng)器的自轉(zhuǎn)過程，不僅可以驅(qū)動分子由高濃度到低濃度的自發(fā)擴散。同時自轉(zhuǎn)過程可以產(chǎn)生指向內(nèi)腔的反作用力，從而大大增強內(nèi)擴散過程，甚至可以驅(qū)動分子從低到高濃度的反向擴散。這種雙動態(tài)驅(qū)動模式增加了中間體到達下一個活性位點（Au，如本研究中）的概率，從而帶動分子的定向擴散。這也調(diào)控了分子到達下一位點的概率，進一步優(yōu)化分子擴散路徑，提高產(chǎn)物選擇性（圖2）。

圖2: 自攪拌和催化位點鄰近效應(yīng)的相關(guān)性

這項工作揭示了新型多室結(jié)構(gòu)的制備和多個活性位點共定位的設(shè)計思路，證明了納米自旋轉(zhuǎn)和催化位點鄰近效應(yīng)在調(diào)節(jié)中間體擴散和級聯(lián)催化性能方面的相關(guān)性。這種集成的多功能納米反應(yīng)器系統(tǒng)為實現(xiàn)響應(yīng)外部刺激的新型納米設(shè)計提供了新的思路，為其他應(yīng)用的拓展奠定了基礎(chǔ)。

我校馬玉柱教授為一作兼通訊作者，趙東元院士、劉健教授、吉林大學(xué)朱有亮教授為該論文的共同通訊作者，論文以內(nèi)蒙古大學(xué)能源材料化學(xué)研究院和化學(xué)化工學(xué)院為第一通訊單位。該研究得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金的資助。

課題組主頁：https://www.x-mol.com/groups/ma_yuzhu

全文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41565-025-01915-2

（供稿：能源材料化學(xué)研究院     編輯：武濤     審核：劉雪峰     終審：阿茹娜）